Mineralogia GM861 Mineralogia GM861

As condi
condies do ambiente em qualquer poca refletem no
apenas as influncia humanas, mas tamb
tambm processos naturais e
fenmenos, os quais podem causar mudan
mudanas independente da
presen
presena do homem. A longa hist
histria evolutiva da Terra e da
No
Noes de Geoqu
Geoqumica Ambiental biosfera tem sido marcada por mudan
mudanas ambientais que
reduziram e reduzem a capacidade dos habitats terrestres de
proverem condi
condies para uma vida saud
saudvel. Desta forma, longe
das bvias interferncias humanas (por exemplo, cidades, aterros
e lixes, minas, reas desflorestadas), cada vez mais dif
difcil
separar os efeitos das a
aes humanas daqueles devidos aos
Prof. Dr. Wanilson Luiz Silva processos naturais.
IG-
IG-DGRN - UNICAMP Berger, A.R. & W.J.Iams
W.J.Iams 1996. Geoindicators:
Geoindicators: Assessing Rapid Environmental Changes in Earth Systems.
Systems.
Rotterdam:
Rotterdam: A.A.Balkema
A.A.Balkema

Isso Geoqu
Geoqumica Ambiental
Isso o desafio da Geoqu
Geoqumica Ambiental

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Conte
Contedo Conte
Contedo
Conceitos Conceitos
Os elementos essenciais e os nocivos biota Os elementos essenciais e os nocivos biota
Entendendo a geoqu
geoqumica da Terra Entendendo a geoqumica da Terra
As fontes de contamina
contaminao As fontes de contaminao
Princ
Princpios de balan
balano de massa Princpios de balano de massa
O background geoqu
geoqumico vs. contamina
contaminao O background geoqumico vs. contaminao

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Conceitos em geoqu
geoqumica ambiental Conceitos em geoqu
geoqumica ambiental

Background Contamina
Contaminao Geodisponibilidade Background Contaminao Geodisponibilidade
Biodisponibilidade Toxicidade Avalia
Avaliao de riscos Biodisponibilidade Toxicidade Avaliao de riscos
Background

background geoqu
geoqumico ou natural a medida relativa para
distin
distino entre as concentra
concentraes naturais de um elemento ou composto
e as concentra
concentraes influenciadas por a
aes antr
antrpicas (Matschullat
(Matschullat et
al., 2000);

[...] o n
nvel de background [...] aquela concentra
concentrao que existiria se
o local de origem do contaminante no existisse (Porteous
(Porteous,, 1996);

concentra
concentrao de background: carga natural (Pfannkuch
(Pfannkuch,, 1990).

Do ponto de vista da Geoqu

Geoqumica Explorat
Exploratria, o termo background
equivalente a ausncia de uma anomalia geoqu
geoqumica.

1
 Mineralogia GM861 Mineralogia GM861
Conceitos em geoqu
geoqumica ambiental Conceitos em geoqu
geoqumica ambiental

Background Contamina
Contaminao Geodisponibilidade Background Contaminao Geodisponibilidade
Biodisponibilidade Toxicidade Avaliao de riscos Biodisponibilidade Toxicidade Avaliao de riscos
Geodisponibilidade a poro da concentrao total de um
elemento ou composto qumico em um material terrestre que pode ser
Contamina
Contaminao nveis de concentra
concentrao de um determinado liberada para o ambiente superficial ou sub-superficial (ou biosfera)
elemento ou composto acima de valores admitidos como normais por meio de processos mecnicos, qumicos ou biolgicos.
(acima do background?). Biodisponibilidade o grau no qual um contaminante em uma
fonte potencial est livre para ser absorvido pelos organismos vivos. O
conceito de biodisponibilidade muito complicado e no h consenso a
respeito. considerada como uma funo da geodisponibilidade,
dispersividade e mobilidade dos contaminantes, tipo e via da exposio,
especificidade biolgica e suscetibilidade individual de um organismo.

A biodisponibilidade
biodisponibilidade o grau no qual uma substncia pode ser absorvida por um
organismo vivo e pode causar uma resposta fisiol
fisiolgica ou toxicological adversa.

Mineralogia GM861 Mineralogia GM861

Conceitos em geoqu
geoqumica ambiental Conceitos em geoqu
geoqumica ambiental

Background Contaminao Geodisponibilidade Background Contaminao Geodisponibilidade

Biodisponibilidade Toxicidade Avaliao de riscos Biodisponibilidade Toxicidade Avalia
Avaliao de riscos

Toxicidade a capacidade de um elemento ou composto qumico de

afetar de forma adversa uma funo biolgica de um organismo vivo Avalia
Avaliao de riscos a avaliao de riscos ambientais e para a sade
(Smith & Huyck, 1999). Essa capacidade varia com a espcie qumica pblica requerer a quantificao da geodisponibilidade e
para cada elemento. Por exemplo, as formas orgnicas de As so menos biodisponibilidade das substncias txicas com a discriminao das
txicas que as inorgnicas e, entre estas, as espcies de As(V) so menos espcies qumicas presentes em gua, sedimentos, solos e outros meios.
perigosas que as de As(III). Para o mercrio o contrrio, as formas
orgnicas bioacumulveis so as que causam mais danos sade [Investigao Holstica]
humana.

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Os elementos essenciais e os nocivos biota

Conte
Contedo
Elementos essenciais: C, H, O e N (Ca
(Ca,, P, K, Mg, Na, Cl,
Cl, S).

Conceitos
Como tra

traos: Fe, I, Cu, Mn, Zn, Co, Mo, Se, Cr, Ni,
Ni, V, Si, e (As).
Os elementos essenciais e os nocivos biota

Como ultratra
ultratraos: Li, Al, F e Sn.
Sn.
Entendendo a geoqumica da Terra
As fontes de contaminao
Muito t
txicos: Pb, As, Hg, Cd.

Princpios de balano de massa

A concentra
concentrao anmala de v vrios metais/metal
metais/metalides,
O background geoqumico vs. contaminao incluindo Ag,
Ag, Al, As, Ba, Be,
Be, Cd, Co, Cr, Cu, Hg, Mn, Mo, Na, Ni,
Ni,
Pb, Se, Tl,
Tl, Sb,
Sb, V e Zn (al
(alm de alguns elementos terras raras),
em ambientes naturais nas proximidades de reas mineiras,
aterros sanit
sanitrios, reas urbanas e centros industriais tem
despertado a necessidade de um conhecimento mais refinado do
comportamento desses elementos nessas reas.

Tais elementos tm sido classificados como os que oferecem

potencialmente mais riscos sa
sade humana (toxicidade), de
acordo com a Agncia de Prote
Proteo Ambiental norte-
norte-americana
(US-
(US-EPA) e outras agncias congneres.

2
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Os elementos essenciais e os nocivos biota
Tudo veneno, nada sem veneno; somente a dose determina o que veneno
ou no.
no.
P.A. Paracelsus (Theopharastus Bombastusvon Hohenheim;
Hohenheim; 1493? 1541)

Polui
Poluio:
Efeitos irrevers
irreversveis

Contamina
Contaminao de
pescador por Hg Vila
de Minamata Japo
(d
(dcada de 1950)

Os nnveis de Hg em
peixe chegou a 50 ppm

Elementos essenciais
Elementos no-
no-essenciais

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Os elementos essenciais e os nocivos biota

Amplifica
Amplificao
Conte
Contedo
Conceitos
do problema
Os elementos essenciais e os nocivos biota
Entendendo a geoqu
geoqumica da Terra
Bioconcentra
Bioconcentrao As fontes de contaminao
Princpios de balano de massa
= O background geoqumico vs. contaminao

Bioacumula
Bioacumulao
+
Biomagnifica
Biomagnificao

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Entendendo a geoqu
geoqumica da Terra
Z, Elemento Ultramficas Basaltos >Ca-Granitos <Ca-Granitos Folhelhos Arenitos Rochas Carbonticas
Conte
Contedo
Conceitos
9, F 100 385 520 850 740 270 330
Os elementos essenciais e os nocivos biota
13, Al (%) 1,2 8,28 8,20 7,20 8 2,50 0,42
Entendendo a geoqumica da Terra
16, S 200 300 300 300 2400 240 1200
As fontes de contamina
contaminao
26, Fe (%) 9,64 8,60 2,96 1,42 4,72 0,98 0,33
Princpios de balano de massa
29, Cu 15 94 30 10 45 4
O background geoqumico vs. contaminao
30, Zn 40 118 60 39 95 16 20
33, As 0,8 2,2 1,9 1,5 13 1 1
48, Cd 0,05 0,21 0,13 0,13 0,3 0,04

57, La 1,3 6,1 45 55 92 30 1

80, Hg 0,01 0,09 0,08 0,08 0,4 0,03 0,04
82, Pb 0,5 7 15 19 20 7 9
Concentra
Concentra o em ppm ou % quando referida Composi
Composio de rochas gneas e
Sedimentares (Faure
(Faure,, 1998)

3
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As fontes de contamina
contaminao As fontes de contamina
contaminao
AS SUBSTNCIAS T TXICAS
Metais Compostos Orgnicos Clorados - Hidrocarbonetos Ciclagem dos recursos: risco iminente de contamina
contaminao

10 milhes de substncias qu
qumica so conhecidas e 100 mil utilizadas
comercialmente toxicidade conhecida para algumas.

Contaminantes persistentes levam um longo tempo para se decompor ou dissipar suas
propriedades nocivas.

239Putnio, vida 24.000 anos.

POPs:
POPs: DDT (diclorodifeniltricloretano
(diclorodifeniltricloretano)) uso restrito desde 1970, mas os nveis
continuaram incrementando nos organismos at at os anos 1980.
Os doze Poluentes Orgnicos Persistentes (POPs(POPs),
), conhecidos tamb
tamb m como a "d"dzia
suja" (dirty
(dirty dozen,
dozen, em ingls) so Aldrin,
Aldrin, clordano,
clordano, Mirex,
Mirex, Dieldrin,
Dieldrin, DDT, dioxinas,
furanos,
furanos, PCBs (bifenilas policloradas)
policloradas), Endrin,
Endrin, heptacloro,
heptacloro, BHC e toxafeno.
toxafeno. Eles so
acusados de causar doen
doenas graves, em especial o cncer, e mm-forma
formao de humanos e
O ciclo dos recursos um complicado e interconectado grupo
animais de todo o mundo, muitas vezes sendo encontrados em locais
locais distantes de qualquer de processos, atrav
atravs dos quais, materias so transferidos do
fonte emissora, tornando-
tornando-se, portanto, um problema global.
ambiente para uso humano, e retorna ao ambiente.
Benzeno e Hidrocarbonetos Arom
Aromticos Polic
Policclicos (PAHs).
PAHs).

O ciclo ineficiente gera
gerao de res
resduos.
Visite o site: http://www.cdcc.sc.usp.br/ciencia/artigos/fimpoluente.html

Os trs R: reduzir (origem) reusar reciclar.

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As fontes de contamina
contaminao As fontes de contamina
contaminao

Modos de contamina
reas urbanas (efluentes)
contaminao

Contaminantes: nutrientes, pat patgenos fecais, compostos orgnicos

naturais ou sint
sintticos, sais, metais pesados, hidrocarbonetos.

Efluentes com altos valores de DBO pode ser preocupante.

Componentes qu
qumicos so freq
freqentemente introduzidos no
ambiente em pequenas quantidades durante longos per perodos,  Efluentes dom
domsticos C-orgnico, compostos orgnicos sint sintticos (solventes,
at
at que alcan
alcanam n
nveis perigosos de concentra
concentrao. desengordurantes*, hidrocarbonetos**), cloretos, N (nitratos), Na, Mg, SO4, e alguns
desengordurantes*,
metais, incluindo Al, Cu, Fe, Hg e Pb, al alm de concentra
concentraes variadas de

So transportados em diferentes formas, por meio (e atrav
atravs) microorganismos patognicos (biogeoqu
(biogeoqumica).
mica). *DNAPL: dense non-non-aqueous phase
da gua, ar, organismos vivos, rochas, solos e sedimentos.
liquid e **LNAPL: light non-
non-aqueous phase liquid.
liquid.

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As fontes de contamina
contaminao As fontes de contamina
contaminao
Atividade industrial (efluentes) Atividade industrial

Contamina
Contaminao da gua, solo, sedimento e biota: mais de uma
centena de f
fbricas, incluindo ind
indstrias qu
qumicas, petroqu
petroqumicas e
de fertilizantes, al
alm de uma grande sider
siderrgica, as quais so as
principais fontes de polui
poluio.
o.

Contaminantes: compostos orgnicos sint

sintticos, sais, metais-
metais-tra
trao,
hidrocarbonetos.

Efluentes com altos valores de DBO pose ser preocupante.

 Efluentes industriais compostos orgnicos sint

sintticos, metais-
metais-tra
trao
diversos, hidrocarbonetos variedades de componentes em fun
funo da Plo Industrial de Cubato (SP)
natureza da industria.

4
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As fontes de contamina
contaminao As fontes de contamina
contaminao
Atividade industrial Atividade industrial Esturio de Santos-Cubato (SP)

Principais metais contaminantes: Cr, Cu, Hg, La,
La, Mn, Pb Y e Zn.

Cu, Pb, Zn, Fe,

Mn, Cr, La e Y
Hg

Plo Industrial de Cubato (SP)

(Matos, 2002)

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As fontes de contamina
contaminao As fontes de contamina
contaminao
Atividade industrial Aterros sanit
sanitrios res
resduos s
slidos (algumas vezes no so aterros)
 Lixivia
Lixiviao por gua da chuva um dos
principais problemas ambientais.
 Gera
Gerao de chorume lquido escuro
contendo alta carga poluidora, o que pode
ocasionar diversos efeitos sobre o meio
ambiente. O potencial de impacto deste efluente
est
est relacionado com a alta concentra
concentrao de
mat
matria orgnica, reduzida biodegradabilidade,
presen
resena de metais pesados e de substncias
recalcitrantes.
 Dependendo da composi
composio dos res
resduos: As,
Cd, Cr, Cu, Co, Hg, Mn, Pb, Zn, e outros,
podem ser importantes contaminantes.
contaminantes.
[conferir] Fonte: http://www.quimica.ufpr.br/~tecnotrat/chorume.htm

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As fontes de contamina
contaminao As fontes de contamina
contaminao
Composi
Composio do chorume de aterros sanit
sanitrios
Parmetro Faixa Aterros sanit
sanitrios res
resduos s
slidos
.pH 4,5 9
Slidos totais 2000 60 000 Situa
Situaes favor
favorveis Situa
Situaes desfavor
desfavorveis
M atria orgnica (mg/L)
C arbono orgnico total 30 29 000
N itrognio orgnico 14 2500

M acrocomponentes inorgnicos (mg/L)

Fsforo total 0,1 23
Cloretos 150 - 4500
Sulfatos 8-7750
HCO3 - 610-7320
Sdio 70-7700
Potssio 50-3700
Nitrognio amoniacal 50-2200
Clcio 10-7200
M agnsio 30-15 000
Ferro 3-5500
M angans 0,03-1400
Slica 4-70

Elementos traos inorgnicos ( g/L)

Arsnio 0,01-1
Cdm io 0,0001-0,4
Cromo
Cobalto
0,02-1,5
0,005-1,5

Importncia: arcabou
arcabouo litol
litolgico, precipita
precipitao, len
lenol
Cobre 0,005-10 fre
fretico (incluindo o fluxo).
Chumbo 0,001-5
M ercrio 0,00005-0,16
Nquel 0,015-13
Fonte: http://www.quimica.ufpr.br/~tecnotrat/chorume.htm
Zinco 0,03-1000

5
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As fontes de contamina
contaminao As fontes de contamina
contaminao
Aterros sanit
sanitrios ideais - modernos Incineradores de res
resduos s
slidos

Todos os incineradores
geram, al alm de CO2, cinzas
que podem conter metais
pesados e compostos
qu
qumicos e orgnicos tais
como dioxinas, hidrocarbo-
hidrocarbo-
netos arom
aromticos polic
policclicos
(PAHs),
PAHs), compostos organo-
organo-
clorados (PCBs - bifenilas
policloradas), etc.

Fei
Feies de engenharia de um moderno aterro, incluindo tubula
tubulaes,
impermeabilizadores,
impermeabilizadores, coletores de solu
solues de lixivia
lixiviao e po
poos de
monitoramento

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As fontes de contamina
contaminao As fontes de contamina
contaminao
reas agr
agrcolas Extrativismo mineral Explorao

Extrao

Reduo do Resduo
tamanho dos
blocos, triturao

Resduo

Processamento

Contaminantes: compostos orgnicos sint
sintticos, nutrientes, sais,
pat
patgenos fecais.

Resduo
Reciclagem Obteno do produto

Resduo

Fertilizantes inorgnicos (excesso de sais), compostos nitrogenados,
nitrogenados,
agrot
agrotxicos (herbicidas, inseticidas, fungicidas, acaricidas). Transporte
(consumidor,

Vrios trabalhos mostram que os n nveis de contamina
contaminao provocados pelas indstria)
Ambiente
atividades agr
agrcolas geralmente so baixos.

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As fontes de contamina
contaminao
Extrativismo mineral

A extra
extrao e o processamento dos
Conte
Contedo
bens minerais geralmente criam mais Conceitos
res
resduos (rejeitos) do que a quantidade Os elementos essenciais e os nocivos biota
do bem utilizado (depende da
natureza: metmetlicos vs. minerais Entendendo a geoqumica da Terra
industriais). As fontes de contaminao

Quando a pilha de rejeito Princ
Princpios de balan
balano de massa
misturada com a gua da chuva
(aq
(aqferos),
feros), muitos contaminantes O background geoqu
geoqumico vs. contamina
contaminao
podem ser lixiviados ou transportados
como particulados para os sistemas
aqu
aquticos.

As drenagens cidas podem ser problem
problemticas nos dep
depsitos de minerais
met
metlicos (tamb
(tamb m carvo mineral):
4FeS2 + 15O2 + 2H2O = 4Fe3+ + 8 SO4 + 4H+ = 2Fe2(SO4)3 +
2H2SO4
 Os produtos dessa rea
reao so Fe3+ (sol
(solvel como sulfato) e cido sulf
sulfrico.
Com o aumento do pH, parte do ferro precipita como Fe(OH)3.

As emisses atmosf
atmosfricas de particulados e gases so outras importantes fonte
de contamina
contaminao

6
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Princ
Princpios de balan
balano de massa o background geoqu
geoqumico vs. contamina
contaminao

Qual o significado de um dado anal

analtico (solos e sedimentos)?

Qual o significado da heterogeneidade na composi

composio qu
qumica de
uma amostra?

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Princ
Princpios de balan
balano de massa o background geoqu
geoqumico vs. contamina
contaminao Princ
Princpios de balan
balano de massa o background geoqu
geoqumico vs. contamina
contaminao

Sub-
Sub-rea
(I) (II) (III)
Amostras

rea

Programa de
Geoqu
Geoqumica Amostragem (I) (II) (III)
Tratamento
(e.g. peneiramento) C 50 % 50 % 50 %

An
Anlise qu
qumica
(%, ppm, ppb, etc.) B 40 % 41,7 % 37,5 %

Interpreta
Interpretao A 10 % 8,3 % 12,5 %
100 % 100 % 100 %

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Princ
Princpios de balan
balano de massa o background geoqu
geoqumico vs. contamina
contaminao Princ
Princpios de balan
balano de massa o background geoqu
geoqumico vs. contamina
contaminao
(ii) Situa
Situao (i) = Background
(i) Variao de cada componente ()
AB = ((CAi / CAii ) / (CBi / CBii ) 1)*100 Enriquecimento Dilui
Diluio
(iii)
C 50 g C 60 g Residual Residual
C 40 g Variao da massa do sistema (T)
TAii = (CAi / CAii 1)*100
Outros componentes do sistema
B 50 g A Elemento de referencia
B 40 g
B 30 g

A 10 g A 10 g A 10 g
Massa

100 g 120 g 80 g

(ii)
ii) (iii
(iii)) Sistema Sistema
Absoluto Absoluto
Massa

C 50 % 50 % 50 % A: 0% 0%
B: +25% -25%
A A A A A A A A
C: +20% -20%
100% 100%
Massa: +20% -20% Sistema Sistema
B 40 % 41,7 % 37,5 % Relativo Relativo
(Resultado (Resultado
Analitico) Analitico)
A 10 % 8,3 % 12,5 % 0% 0%
100 % 100 % 100 %

7
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Princ
Princpios de balan
balano de massa o background geoqu
geoqumico vs. contamina
contaminao Princ
Princpios de balan
balano de massa o background geoqu
geoqumico vs. contamina
contaminao

Qual o significado de um dado anal

analtico?
Sistemas Sedimentares Contemporneos
 Os resultados anal
analticos de uma amostra so relativos e a Background
compara
comparao dos resultados entre amostras requer cautela

Composio mdia dos folhelhos para reas

Qual o significado da heterogeneidade na composi
composio qu
qumica de lagunares e estuarinas;
uma amostra?
Composio de depsitos sedimentares
 Erro (de amostragem ou anal
analtico) recentes em reas relativamente no poludas;
 Fechamento (componentes em funfuno de uma unidade,
e.g., %, etc.) Composio de sedimentos da base de
 Processos sedimentares (deposi
(deposio cl
clstica/fracionamento,
stica/fracionamento, testemunhos curtos (datados) que fornecem um
diagnese)
diagnese) registro histrico de eventos nas bacias de um
 Processos antr
antrpicos particular rio ou esturio

Mineralogia GM861 Mineralogia GM861

Princ
Princpios de balan
balano de massa o background geoqu
geoqumico vs. contamina
contaminao Princ
Princpios de balan
balano de massa o background geoqu
geoqumico vs. contamina
contaminao

Sediment core (testemunhos curtos de sedimentos) bons indicadores de background Condi

Condies f
fsico-
sico-qu
qumicas e a mobilidade geoqu
geoqumica dos elementos
geoqu
geoqumico e contamina
contaminao hist
histrica

(Thornton,
Thornton, 1983)

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Princ
Princpios de balan
balano de massa o background geoqu
geoqumico vs. contamina
contaminao Princ
Princpios de balan
balano de massa o background geoqu
geoqumico vs. contamina
contaminao
Metais em sedimentos

Identificando e quantificando a contamina

contaminao Identificando e quantificando a contamina
contaminao
Concentraes de background Concentraes de background
Acumulao/Contaminao Acumula
Acumulao/Contamina
o/Contaminao

Composio mdia dos folhelhos;

ndice de geoacumula
geoacumulao (cf. Frstner,
rstner, 1984):
Depsitos sedimentares recentes em reas relativamente no poludas;
Igeo = log2 [Cn(1,5B
(1,5Bn)1]
Sedimentos da base de testemunhos curtos (datados) que fornecem um
registro histrico de eventos nas bacias de um particular rio ou esturio Fator de concentra
concentrao (cf. Villaescusa-
Villaescusa-Celaya et al., 2000):
FC = (CM(m)/CM(s)) 1

Fator de enriquecimento (cf. Szefer et al., 1998):

(Ci/Cn)amostra/(C
FE = (C /(Ci/Cn)referncia

Fluxo de metais (cf. Cundy & Croudace,

Croudace, 1995):
fM = (Ci Co)s

8
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Princ
Princpios de balan
balano de massa o background geoqu
geoqumico vs. contamina
contaminao
Metais em sedimentos
(i) ndice de Geoacumulao (Igeo; cf. Frstner, 1984) tem sido utilizado como
parmetro de comparao do grau de contaminao em escala global, e dado pela
frmula:
Igeo = log2 [Cn(1,5Bn)1],
onde Cn a concentrao medida do metal n na frao fina do sedimento (<63 m) e Bn
o valor geoqumico de background desse metal baseado na composio mdia dos
folhelhos. O fator 1,5 da equao usado para compensar possveis variaes dos dados
de background devido a efeitos litognicos;
(ii) Fator de Concentrao (FC; cf. Villaescusa-Celaya et al., 2000) - obtido de acordo com
a equao:
FC = (CM(m)/CM(s)) 1,
onde CM(m) a concentrao do metal M na amostra e CM(s), a concentrao de referncia
deste metal (poca pr-contaminao). O fator de concentrao refletir quantas vezes a
concentrao do metal maior do que o ndice de referncia;
(iii) Fator de Enriquecimento (FE) - pode ser calculado de acordo com a seguinte frmula
(cf. Szefer et al., 1998):
FE = (Ci/Cn)amostra/(Ci/Cn)referncia,
onde Ci a concentrao de um dado metal e Cn, a concentrao de um elemento
normalizador; e
(iv) Fluxo de Metais (fM), uma quantificao que leva em considerao os aspectos fsicos
e qumicos dos sedimentos, obtida por meio da equao (cf. Cundy & Croudace, 1995):
fM = (Ci Co)s,
onde a densidade do sedimento, Ci e Co representam as concentraes do metal na
amostra e no referencial (amostra do background), e s a taxa de sedimentao obtida
por meio do 210Pb.